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I-3. L’altération continentale, entre puits et source de CO2 atmosphérique : constitution des réservoirs carbonaté et alcalin de l’océan.

L’altération chimique se fait par interaction entre l’acidité des eaux de surfaces liée à la présence de carbone dissous et les roches. Elle participe au cycle à long terme du carbone car l’altération des silicates, en délivrant carbone dissous et alcalinité à l’océan, y permet la synthèse de carbonates. La description des processus d’altération est donc indispensable à la compréhension du cycle du carbone et le formalisme de ces flux constitue une part essentielle des modèles numériques du cycle du carbone. Ces mécanismes sont en intime interaction avec l’activité végétale et les propriétés du sol, difficiles à évaluer et à contraindre.

Fig. I-8. Place de l’apport des rivières dans le cycle océanique du carbone : consommation de CO2 hors de l’atmosphère et apport d’alcalinité à l’océan.

I-3.1. Le rôle des végétaux

L’altération est favorisée par l’activité des végétaux possédant un système racinaire, les végétaux trachéophytes. Ceux-ci participent à l’acidification des sols et à la dissolution des roches mères sous-jacentes par l’activité des racines. Celles-ci rejettent des protons dans le sol au niveau de l’assise pilifère, de manière active. L’activité biologique accélère donc l’altération de la roche et la colonisation des continents par les plantes vasculaires a entraîné une modification importante de l’activité des sols. L’activité des plantes modifie également le cycle de l’eau dans les sols. En effet, dans un sol sans plante, l’eau provenant des précipitations va soit ruisseler jusqu’aux rivières ou s’infiltrer vers les aquifères ou retourner vers l’atmosphère par évaporation. Dans un sol où une activité végétale existe, les plantes prélève de l’eau au niveau des racines et la renvoie dans l’atmosphère au niveau des feuilles : c’est la transpiration. Evaporation et transpiration sont regroupées sous le terme d’évapotranspiration. Le ruissellement des eaux de surface dans les sols est alors la différence entre les précipitations et l’évapotranspiration.

I-3.2. Les processus érosifs et le cycle du carbone : silicates et carbonates

Les processus érosifs regroupent les phénomènes permettant le transport du matériel continental vers les océans, à des échelles de temps généralement longues, au moins supérieur à 103 ans. Les processus érosifs au sens large sont constitués d’une part des processus d’altération (ensemble des interactions eau-roche), et d’autre part des processus d’érosion au sens strict (ou dénudation physique, phénomènes mécaniques d’arrachement des roches de leur site initial) et enfin du transport vers les rivières puis jusqu’à l’océan (Fig. I-9). Les processus érosifs produisent, à partir de la dégradation des roches continentales, argiles et résidus solides (phase solide des sols) et divers ions (dans la solution du sol). Le ruissellement des eaux du sol entraînent une partie de ces éléments figurés et dissous vers les rivières, où ils constituent la phase solide (matière en suspension) et la charge dissoute, puis vers l’océan. Les processus érosifs déterminent donc l’apport d’alcalinité et de carbone dissous aux océans.

Fig. I-9. Les processus érosifs à la surface des continents : érosion-altération et transport. Les flèches fines indiquent les interactions et les flèches épaisses symbolisent des flux. Au niveau des processus chimiques d’altération, trois catégories se distinguent : l’altération des silicates, l’altération des carbonates et l’oxydation de la matière organique. Ces phénomènes déterminent la composition chimique des rivières qui vont délivrer les produits de l’altération aux océans où carbone dissous et alcalinité détermineront le pH océanique et agiront sur la pCO2 atmosphérique. Les processus érosifs ainsi que l’influence réciproque climat-processus érosifs sont donc des points déterminant dans le cycle externe du carbone. Au sein des processus érosifs, les processus chimiques d’altération des roches de surface seront décrits avant la présentation des flux de consommation de CO2 associés. En moyenne, à l’échelle mondiale, 15% de la charge dissoute totale provient de l’altération des silicates, 35% de celle des carbonates et 8% de la dissolution des évaporites. La dissolution des évaporites est nulle en termes d’action sur la consommation de CO2 atmosphérique. Le reste de la charge dissoute provient des pluies (1%) et de l’atmosphère (37% ; Gaillardet et al., 1999). Travailler sur la charge dissoute totale des rivières permet d’évaluer l’intensité de l’altération des roches continentales et de remonter à l’influence des différentes lithologies de surface sur la consommation de CO2 atmosphérique. La quantification des flux de consommation de CO2 permet l’établissement de lois utilisées dans les modèles numériques tel que celui présenté au chapitre III. Les flux actuels de consommation de CO2 ont été déterminés par Gaillardet et collaborateurs (1999) à partir d’une étude systématique de la charge dissoute totale des 60 plus grandes rivières mondiales, représentant 54 % du débit total d’apport à l’océan. Pour estimer les flux de CO2 associés aux différentes lithologies de la surface des continents, les produits d’altération provenant des silicates, carbonates ou évaporites doivent être distingués. Les rapports HCO3/Na, Ca/Na et Mg/Na mesurés dans les eaux de chaque rivière permettent de définir les contributions relatives des pôles carbonates/silicates/évaporites à la charge dissoute de ces rivières suite à leur altération. Il faut pour cela corriger les apports des précipitations et des échanges avec l’atmosphère. Ces pôles, ainsi que l’apport des pluies et de l’atmosphère, ont été définis sur des rivières dont le bassin versant est monolithologique (Meybeck 1986; Meybeck 1987; Négrel et al. 1993). Une inversion permet alors de quantifier l’importance relative de l’altération de chaque pôle dans la teneur en carbone inorganique dissous d’une rivière donnée et donc le flux de consommation de CO2 (Gaillardet et al. 1999).

I-3.3. L’altération des carbonates, entre stockage et rejet de CO2

L’altération des carbonates a lieu majoritairement sous l’effet de l’activité biologique des sols et de la dissolution du CO2 atmosphérique vont enrichir les eaux de surface en acide carbonique H2CO3 (I-13).Cet acide va entraîner la dissolution des carbonates (de calcium ou de magnésium) en contact avec la solution, comme décrit par l’équation (I-14). (I-13) (I-14) Sur une échelle de 105 ans, la dissolution des carbonates pourra aider à réguler la pCO2 atmosphérique. Cette durée correspond au temps nécessaire pour que le carbone mis en solution et ayant réagi avec le calcaire soit transporté jusqu’à l’océan (Berner et al. 1983). Le flux de CO2 ainsi consommé est estimé à 12,3.1012 molC.a-1 (Gaillardet et al., 1999). À plus long terme (106 ans), l’altération des carbonates (réaction I-14) est invisible pour le cycle du carbone. En effet, pour une molécule de CO2 consommée au moment de la dissolution du carbonate, une molécule de CO2 sera relâchée lors de la formation de carbonates dans l’océan. Cependant, dans le cas d’interactions avec l’acide sulfurique, la dissolution de la roche entraînera le relâchement de carbone sans en avoir consommé (réaction I-15). L’acide sulfurique peut provenir de l’interaction de la pyrite sédimentaire FeS2 avec l’oxygène de l’atmosphère, de la dissolution du sulfure d’hydrogène atmosphérique H2S ou de certaines matières organiques sédimentaires riches en soufre. Cet acide va pouvoir interagir avec les carbonates, entraînant sulfates, ions bicarbonates, Ca2+ et Mg2+ vers l’océan (I-15). (I-15) Une étude menée sur la charge dissoute du fleuve Mackenzie (Amérique du Nord) souligne l’importance de ce flux, estimant que 62 % du carbone délivré par la rivière provient de roches carbonatées et seulement 38 % de l’atmosphère, impliquant une action de l’acide sulfurique provenant de l’oxydation de pyrite (Calmels et al. 2007). Pour ces auteurs, cela implique que le bassin versant de la Mackenzie contribue pour presque 30 % à la quantité totale du flux d’oxydation des sulfures sur les continents estimé à l’échelle internationale (contre 4 % de l’apport total de sulfates à l’océan). Le flux d’oxydation de pyrite, estimé à 0,5±0,15.1012 mol.a-1, est donc probablement sous-estimé. Les résultats d’une étude menée sur le bassin versant de la province de Guizhou (Chine) confirment cette conclusion (Li et al. 2008). Les auteurs estiment que la dissolution des carbonates par l’acide sulfurique génère un flux de CO2 qui, extrapolé à l’échelle mondiale, représenterait 2,4.1012molC/a. Toujours selon Li et collaborateurs (2008), l’estimation du flux de sulfates provenant de l’oxydation de sulfures doit être portée à 2,4.1012 molS.a-1.

I-3.4. Le cycle du soufre vient jouer les trouble-fêtes

I-3.5. L’altération des silicates, un possible stockage à long-terme

L’altération des silicates des roches magmatiques est le puits de CO2 atmosphérique prédominant à long terme. Pour deux molécules de CO2 consommées lors de l’altération des silicates, une seule molécule de CO2 sera relâchée lors de la formation de carbonates dans l’océan. La réaction bilan (I-16), dite réaction de Urey, traduit ce piégeage du carbone atmosphérique sous forme de carbonate océanique par le biais de l’altération (Urey 1952). (I-16) Pour synthétiser un carbonate de calcium ou de magnésium, il est nécessaire d’apporter à l’océan du carbone dissous mais également des ions Ca2+ et Mg2+. Ce sont donc les silicates calco-magnésiens, dont l’altération délivre les éléments nécessaires à la synthèse de carbonates, qui sont les plus intéressants en terme de stockage de carbone à long terme (I-17, cas de l’anorthite). (I-17) Cependant, il est possible de supposer que des échanges ioniques dans les estuaires permettent d’échanger Ca2+ et Mg2+ de la charge solide avec Na+ et K+ de la charge dissoute. Le flux de consommation de CO2 associé à l’altération des silicates a été évalué à 8,7.1012 molC.a-1 (Gaillardet et al. 1999), auxquels 3,0.1012 molC.a-1 sont rajoutées pour les lithologies basaltiques, extrapolées à partir de l’étude de sites spécifiques (Réunion, Islande, Java et Açores ; Louvat and Allègre, 1997 ; 1998). Le flux de consommation total est donc de 11,7.1012 molC.a-1. Cependant, la limite entre les différents pôles lithologiques est difficile à établir. En modifiant la valeur du rapport Ca/Na établissant la limite du pôle silicate, ce flux peut être estimé à 13,6.1012 molC.a-1. Par ailleurs, par une estimation prenant en compte les variations de température et de runoff en fonction des ceintures climatiques actuelles, la consommation de CO2 par altération des basaltes est ensuite évaluée à 4,1.1012 molC.a-1 (Dessert et al. 2003).

I-3.6. Facteur de contrôle de l’altération des roches de surface

I-3.6.1. La lithologie Très rapidement mise en évidence (Garrels and Mackenzie 1971), l’importance de la lithologie dans le contrôle du taux d’altération doit être prise en compte pour décrire les autres facteurs contrôlant l’altération. En premier lieu, les carbonates s’altèrent plus rapidement que les silicates (Meybeck 1986; Meybeck 1987). Ces études indiquent également que, au sein des silicates, les basaltes au sens large s’altèrent plus rapidement que les granites et les gneiss, ce que confirmeront des études ultérieures (Louvat and Allègre 1997; Louvat and Allègre 1998). Cela se traduit dans les lois cinétiques par des énergies d’activation différentes.

I-3.6.2. Le climat Deux facteurs climatiques influencent le taux d’altération, le « runoff » (ou débit spécifique, rapport ruissellement/surface) et la température. Les cinétiques de dissolution des silicates sont décrites par des lois de type Arrhenius : plus le climat est humide et chaud, plus le taux d’altération des silicates est élevé. Ces liens se vérifient à l’échelle mondiale, avec cependant des nuances observées dans certains grands fleuves (Gaillardet et al. 1999).

I-3.6.3. L’altérabilité des surfaces Par ailleurs, sous l’effet de l’altération, les sols se développent, allant sous certaines conditions climatiques jusqu’à former des cuirasses. Celles-ci isolent la roche mère de l’atmosphère et la préserve d’une altération plus poussée, limitant alors le rôle rétroactif de l’altération des silicates dans la régulation du CO2 atmosphérique (François and Walker 1992; Goddéris et al. 2008). La combinaison température-runoff, définissant la zone climatique globale (chaud-humide, chaud-sec, tempéré, froid) dans laquelle se trouve la roche, module donc l’influence de la température ou du runoff seuls (Fig. I-10). Ainsi, au cours du Mésozoïque où le climat terrestre était globalement plus chaud qu’actuellement, l’existence de larges cuirasses a certainement limité l’altération des silicates, contredisant prédictions du modèle de Walker. Il faut également prendre en compte la colonisation des continents par les végétaux trachéophytes puis l’apparition des Angiospermes. Les premières traces de végétaux terrestres sont des spores fossilisés datés de l’Ordovicien (450 Ma). Cependant, l’apparition de végétaux trachéophytes date du Dévonien moyen (380 Ma). L’apparition de ces végétaux a profondément modifié l’activité des sols en participant activement à leur acidification. Cela rend difficile l’application du cycle actuel du carbone à l’époque Paléozoïque.

Fig. I-10. Lien entre consommation de CO2 par l’altération des silicates calco-magnésiens et runoff en fonction des ceintures climatiques (Goddéris et al. 2008)

I-3.7. Oxydation et préservation de la matière organique fossile ou récente : le sous-cycle du carbone organique. La dernière composante des roches de surface influant le cycle du carbone est la matière organique sédimentaire. Cependant, le rôle de la matière organique dans le cycle du carbone est délicat à évaluer et le sous-cycle de la matière organique à la surface des continents doit être pris en compte. Celui-ci met en jeu la matière organique fossile, provenant des sédiments, et la matière organique récente, provenant de l’activité biologique actuelle. Cette matière organique est ensuite en partie stockée dans les sols (litière, stockage provisoire et humus, stockage à long-terme) puis transportée dans les rivières sous forme de carbone organique particulaire (POC des auteurs anglo-saxons) ou dissous (DOC). Si le POC est d’origine fossile, son transport vers l’océan n’a aucun effet sur la pCO2 atmosphérique. S’il est oxydé par l’oxygène atmosphérique, du CO2 est relâché. Si ce POC est récent, son transport par les rivières, s’il aboutit à la sédimentation, permet de stocker du carbone sous forme organique. S’il est respiré dans les sols, le bilan sur le cycle du carbone est neutre. Le POC récent provient de l’érosion des sols. Le DOC quant à lui provient davantage du lessivage du sol. Le transport de POC par les rivières à l’échelle mondiale est estimé entre 7,5 et 20.1012 molC.a-1 (Hilton et al. 2008) et le flux de DOC représente 16,7.1012 molC.a-1 (Meybeck and Vorosmarty 1999). Le piégeage de cette matière organique peut se faire en milieu continental (tourbe ou pergélisol par exemple) ou par sédimentation dans l’océan. En ce qui concerne l’oxydation de la matière organique fossile lors de son transport par les fleuves, la difficulté est double. Il faut déterminer dans un premier temps la part de matière organique fossile (MOF) et récente dans le fleuve. Il est alors quantifier la part de cette MOF subissant une oxydation. Une fois déterminée la part de MOF en différents points le long du cours du fleuve et de ses affluents, la baisse de ce contenu en MOF peut être attribuée à l’oxydation (Bouchez et al. accepted). Le flux de CO2 relâché par l’oxydation de cette matière organique est estimé par les auteurs à 20.109molC.a-1. Ce flux est comparable au flux de CO2 consommé par l’altération des silicates dans cette région (66.109molC.a-1). A l’échelle globale, le modèle conceptuel de Raymo (1988) propose que la surrection de l’Himalaya entraîne une augmentation de l’altération des silicates et donc de la consommation de CO2 atmosphérique. Ce faisant, ce modèle ne prend pas en compte le transport de matière organique récente lors de l’érosion des sols. Or, la surrection himalayenne favorise effectivement l’érosion mécanique et donc le transport de matières en suspension par les rivières drainant l’Himalaya. Ces matière en suspension favorisent l’entraînement de matière organique récente qui s’associe aux particules transportées par le fleuve (France-Lanord and Derry 1997). La matière organique est alors piégée au niveau du cône de déjection du Bengale. Ces résultats sont confirmés par une étude récente montrant que 70 à 85 % du carbone organique moderne exporté n’est pas oxydé. C’est donc 10 à 20 % du carbone organique terrestre qui est enfoui dans les sédiments au niveau au niveau du cône de déjection du Bengale (Galy et al. 2007). Selon les auteurs précédents, c’est donc par ce mécanisme que la surrection himalayenne a pu influencer les teneurs atmosphériques en CO2 au cours du Cénozoïque.

I-3.8. Liens entre pCO2 atmosphérique, tectonique et processus érosifs Il faut donc retenir de cette discussion que l’altération des roches de surface joue sur le bilan de carbone et d’alcalinité de l’océan en prélevant du CO2 hors de l’atmosphère et en délivrant carbone dissous et divers ions à l’océan. Les lois reliant climat et température sont de type Arrhenius, les constantes variant avec la lithologie. Les basaltes sont plus facilement altérables que les granites, les carbonates étant les plus sensibles aux variations d’acidité atmosphérique. Trois inconnues demeurent comme autant de limitations aux modèles géochimiques : la place du carbone organique, fossile ou récent, la formation des sols et la modulation de l’activité de la végétation. De plus, le rôle des chaînes de montagne en tant que source ou puits de carbone est complexe. Érosion physique, altération, piégeage de carbone organique et métamorphisme s’affrontent à différentes échelles de temps, dessinant un bilan nul à très grande échelle de temps (Gaillardet and Galy 2008). Il est désormais nécessaire de présenter les phénomènes océaniques participant au stockage à long terme du carbone. En effet, pour que le stockage du carbone soit effectif, il faut associer à l’altération la synthèse de carbonates de l’océan et la pompe biologique que nous allons aborder dans le paragraphe suivant.